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发表于 2025-10-12 20:13:09
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张涛是无可置疑的单原子领域的开创者，你别在那人云亦云，你这个观点但凡你画五分钟时间chat一下都能明确，我帮你chat一下为什么张涛就是单原子催化领域无可置疑的开拓者：下面按要点、证据与影响来说明 Qiao et al., 2011 (Pt₁/FeOₓ, Nature Chemistry) 这篇论文对“单原子催化（SACs）”领域的开创性贡献在哪里——直接、清楚、逐条列出并给出可查来源。
关键开创性贡献（要点 + 说明）
首次给出可重复的、实用的单原子催化剂合成与实验实例
论文报道了把孤立的铂原子（Pt 单原子）锚定在铁氧化物（FeOₓ）表面的制备路线，得到的样品在结构上由“单个原子分散”构成（而非簇/纳米粒子），并能在常规催化反应（如 CO 氧化与 H₂ 中的优先氧化 PROX）中稳定工作—这把“把单原子作为催化位点”的想法从理论/猜想变成了可操作的、可重复的实验事实。
Nature
+1
用严格的表征手段直接证明“单原子存在”并排除簇/纳米粒子假设
作者结合高分辨电子显微（文献中使用的 HAADF-STEM 等原位/透射电镜成像）以及 X-射线吸收谱（XANES/EXAFS）等谱学方法，提供了“原子分散”而非小簇/粒子的证据链，从而在微观上确认了催化位点是真正的单原子。此类严谨表征是将“单原子催化”从猜想变成可接受证据的关键。
Nature
+1
展示了显著的原子利用率与催化性能（“高原子效率”与稳定性）
论文报告该 Pt₁/FeOₓ 在 CO 氧化与 PROX 中表现出极高的每原子活性（atom efficiency）以及良好的热/化学稳定性（不易烧结成纳米粒子），直接回应了“用贵金属时如何最大化原子利用率并保证稳定性”的长期工程难题。
Nature
+1
提供了机理性解释（DFT 计算）以联系电子结构与活性
结合第一性原理计算，论文指出锚定在 FeOₓ 上的正电荷、高价 Pt 单原子具有部分空的 5d 轨道，这一电子结构有利于降低 CO 吸附能和反应能垒，从而解释了观测到的高活性——即不仅是“有单原子”，还能理解“为什么单原子是活性的”。
Nature
把“单原子催化”从孤立报道提升为可跟进的研究范式并引发大规模后续工作
该文发表后被大量引用（成为该领域的标志性/奠基性文献），随后许多研究组围绕不同金属、不同载体、不同反应开展单原子催化的合成、表征与机理研究——即它不只是“第一例”，而是真正促成了一个新的研究方向。
Nature
+1
为什么这些点合起来就构成“开创性”？
在此之前，催化研究主要关注纳米粒子/簇尺度，“把每个活性中心缩小到单原子并长期稳定存在并可用”在实验上被认为非常困难（易烧结、难表征）。Qiao et al. 在合成可行性 + 严谨表征 + 演示实际催化性能 + 给出电子/机理解释上同时给出证据链，满足了学界对“新催化范式”成立的所有关键条件。换言之，他们把单原子位点从“有趣猜想/局部现象”变成了“被证实、可复制、可研究、可扩展”的催化设计思路。
Oak Ridge National Laboratory
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影响（简短）
导致后续大量关于单原子制备策略、表征技术（尤其 HAADF-STEM/XAS 的标准化使用）、单原子动力学（迁移/烧结）与电子机理方面的研究涌现。该工作被广泛视为现代单原子催化研究的起点之一。 |
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